2003年夏天他告別西乙賽場,加盟西甲中遊球隊薩拉戈薩。
來到級別更高的西甲聯賽以後,他的進球率卻依舊保持極高水準,2003-04賽季是他在西班牙甲級聯賽中第一個賽季,他為薩拉戈薩打進十七球,在薩拉戈薩時比利亞兩季內已平均每二點二八場入一球,為薩拉戈薩留下一份九十二戰三十八球的數據。
2004年比利亞協助薩拉戈薩殺入西班牙杯決賽,決賽面對擁有齊達內、菲戈、貝克漢姆、羅伯托·卡洛斯等球星的皇家馬德裡,比利亞在下半場的初段被古蒂侵犯,博得點球,他親自操刀為球隊反超皇家馬德裡,最後以三比二成功奪冠而回。
2004年西班牙超級杯決賽,薩拉戈薩對瓦倫西亞,首回合在主場零比一落敗,次回合作客梅斯塔利亞球場,大衛·比利亞在比賽中交出一個助攻,球傳給了加萊蒂突破越位陷阱射入,最終以總比分三比二擊敗瓦倫西亞捧杯而回。
2005年夏天他轉會瓦倫西亞。在一千二百萬歐元加盟瓦倫西亞的首個賽季,他便在在三十七場聯賽中攻入二十五球,僅以一球之差落後於巴薩的埃托奧,成為本土最佳射手,在受到傷病困擾的情況下仍然和搭檔莫倫特斯在冠軍杯和聯賽中總共打入四十多粒進球,幾乎佔全隊進球的一半。
2005年9月21日瓦倫西亞客場挑戰巴塞羅那,上半時零比一落後,下半場第七分鍾比利亞點球扳平,一分鍾後,巴薩的巴爾德斯後場得球後掄起一腳,比利亞趕到對手面前,躍起並習慣性地側身一擋,球砸中比利亞的臀部,直飛巴薩大門,最終瓦倫西亞二比一戰勝巴薩。
從2005年開始西班牙國家隊的大門向他正式敞開,之後比利亞受到不少大俱樂部斟介,包括英超曼聯、切爾西及西甲皇家馬德裡、以至意大利的尤文圖斯、國際米蘭,而有報道指2006年夏天切爾西已出價三千萬英鎊洽購,但被瓦倫西亞拒絕。
2006年4月23日瓦倫西亞對畢爾巴鄂隊時,比利亞在第八十分鍾到第八十五分鍾之內頭頂腳踢,連進三球,創造了在五分鍾之內連進三球的世界最快“帽子戲法“紀錄。
2006-07賽季比利亞入球量遜於去季,但在助攻榜上位列第一。2007年4月1日在三比二戰勝西班牙人一役中,比利亞不但幫助球隊率先破門,還分別助攻維辛迪和安古路得分,三個入球都與他有關。
2007年夏英超切爾西和曼聯、西甲皇家馬德裡和巴塞羅那都表示了對比利亞有興趣,但比利亞拒絕了利物浦、切爾西及阿森納等多間英超豪門的好意,堅稱會繼續留效瓦倫西亞,比利亞表示瓦倫西亞讓他成名,所以他很愛瓦倫西亞俱樂部,想為這支球隊效力很長時間。
2008年8月在皇馬與瓦倫西亞在班拿貝進行超級杯第二回合的比賽期間,皇馬總經理米賈托維奇給蝙蝠軍團送去了一份高達四千五百萬歐元的報價,以期能將西班牙本土第一射手比利亞挖到伯納烏球場,但就在當地時間27日晚,瓦倫西亞官方宣布與隊內頭號球星比利亞成功續約,與雙方原工作合同相比,新的合同延長一年將在2014年到期。對於已經二十六歲的比利亞來說,到2014年履行完這份合同時年滿三十二歲。
2010年5月19日西甲巴塞羅那俱樂部官方宣布,比利亞以四千萬歐元轉會巴塞羅那俱樂部,比利亞與巴塞羅那簽下四年合同,可選擇延長一年,5月21日比利亞在巴薩主場諾坎普體育場正式亮相。
2010年8月22日凌晨西班牙超級杯第二回合,巴薩在諾坎普球場以四比零輕取塞維利亞,以兩回合總比分五比三逆轉奪冠。比利亞在第五十七分鍾替換佩德羅登場登場,完成了他在巴薩和諾坎普球場的雙料首秀。
賽前巴薩俱樂部為比利亞的首秀做了精心準備,諾坎普球場看台第七區的每個座位上均備了一張紅色或藍色的紙板,當這數千枚紙板舉起時,由紅藍兩色組成的數字七極具震撼力,這也代表了俱樂部和球迷對比利亞的深情祝願。
2010年8月29日比利亞在對陣桑坦德競技的比賽中登場,迎來巴薩西甲處子秀,第六十一分鍾比利亞接阿爾維斯傳球,頭球破門,打進在巴薩的首球,助球隊三比零獲勝。 11月20日西甲第十三輪,比利亞在首回合國家德比巴薩五比零橫掃皇馬的比賽中梅開二度,此後比利亞球風稍有改變,離開了中路的位置更多的出現在左翼,在假九號的位置襄助梅西, 共同幫助巴薩夢三隊再創高峰。
2011年5月29日比利亞隨巴塞羅那參加在溫布利舉行的歐洲冠軍聯賽決賽,比利亞禁區外射入世界波鎖定勝局,幫助球隊三比一完勝曼聯,這也是他生涯的第一個歐冠冠軍。加盟巴薩後比利亞隨隊拿下西甲冠軍,歐冠冠軍,西班牙超級杯冠軍,歐洲超級杯冠軍,世俱杯,成為了又一位球隊榮譽大滿貫球員。
2011-12賽季,由於季初低迷,被新加盟的法布雷加斯搶去首發位置。2011年12月15日在世俱杯半決賽中,巴塞羅那隊以四比零戰勝阿爾薩德隊,比利亞在比賽進行到第三十六分鍾時受傷,巴塞羅那官方確認,比利亞左腳脛骨骨折,比利亞也因而錯過2011-12賽季余下比賽和缺席歐國杯。
在瓜迪奧拉離任後,比利亞在 2012-13賽季不受新教練重用,但2012-13賽季依然射入十六球成為俱樂部第三射手。2013年3月13日在歐冠八分之一對陣AC米蘭的第二回合比賽中,首回合零比二輸球的巴塞羅那由梅西兩球扳平比分後,比利亞在下半場第五十五分鍾接應哈維傳球,外腳背搓射打入反超一球,隨後阿爾巴再入一球,巴塞羅那四比二大逆轉,這也成為了他在巴塞羅那最後的高光時刻。