當南宋陷入一場全面政治大清洗風暴的時候，這時候的蒙古也不消停，忽必烈也是焦頭爛額。首先要解決的就是自己的弟弟“阿裡不哥”　　蒙哥汗去世了，遺留下三個弟弟:忽必烈、旭烈兀和阿裡不哥，忽必烈成為未來蒙古帝國的大汗。旭烈兀自1259年在波斯稱汗後，由於遠離蒙古高原，而沒有要求繼承蒙古大汗的位置。剩下的只有忽必烈和阿裡不哥。

　　阿裡不哥作為幼子，已經成為蒙古漠北草原國本土上的統治者，並在蒙古都城“哈拉和林”扎營。作為蒙古地區的統治者，他準備在蒙古召開庫裡勒台，以確保他被舉為大汗。而忽必烈則搶在他之前行動。忽必烈率軍從武昌(鄂州)北上，在中原的開平上都府(位於今察哈爾和熱河之間的多倫諾爾附近)建大本營，早些時候，他只是在這兒建起了他的夏季駐地，也就是避暑的大本營。1260年6月4日，忽必烈在此，被他的將領和謀士，以及忽必烈的軍隊，擁立為大汗，當時忽必烈才44歲。

　　按成吉思汗的法律，這次倉卒的選舉是非正式的，也是說這不是民主選舉。按傳統，“庫裡勒台”(普選，當時蒙古還是很民主的)應該在蒙古漠北召開，會前應召集成吉思汗的四個“兀魯思”的代表們出席。阿裡不哥在蒙哥的丞相、克烈部聶思托裡安、教徒學魯合的支持下，也毫不躊躇地在哈拉和林悟取大汗稱號。

　　而在漢地，控制著陝西和四川的蒙軍將領們傾向於阿裡不哥一邊，但忽必烈不久就把這兩個省的軍隊爭取到他一邊。畢竟忽必烈是信仰薩滿教的，而信仰基督教的蒙哥掛了吧，所以跟著我會得到長生天的保佑。

　　而這時候忽必烈的副將們在甘州東部(甘肅境內)打敗了前來接管盤的阿裡不哥軍，這次勝利鞏固了忽必烈在對蒙古統治下的大理、西夏、吐蕃、金朝、南宋的所有權。而忽必烈則把他的優勢兵力向大蒙古汗國本土推進，他於1260年年底，在哈拉和林以南的翁金河畔度冬。而阿裡不哥朝葉尼塞河上遊撤退。接著忽必烈錯誤地設想戰爭已經結束，在和林留一支普通軍隊後，回到中原。1261年年底，阿裡不哥卷土重來，驅逐了這支駐軍，並進軍迎戰忽必烈。在戈壁邊境上打了兩仗。第一仗忽必烈獲勝，然而，這一次他再次錯誤地沒有追擊阿裡不哥。10天后，阿裡不哥曾幫助阿魯忽從其堂兄妻、兀魯忽乃手中奪得察合台兀魯思。由於這一支持，阿裡不哥的勢力與忽必烈的勢力相匹敵，於是忽必烈與阿裡不哥的衝突已經不可避免的從局部矛盾爆發為全面衝突。

　　但到了公元1262年年底，阿魯忽背棄阿裡不哥投靠忽必烈。這一出人意料的背叛改變了蒙古內部的政治形勢。當忽必烈趕走了阿裡不哥的人，重新佔領和林時，阿裡不哥被迫在伊犁河流域與阿魯忽作戰。阿裡不哥被兩軍拑住遭到夾擊，最後於1264年投降忽必烈。忽必烈為了籠絡人心，沒有殺他，但是，處死了阿裡不哥的主要支持者，包括聶思托裡安教丞相孛魯合。為謹慎起見，他把阿裡不哥作為重要俘虜囚禁起來，直到1266年阿裡不哥去世。

　　由於蒙古再一次陷入內戰，所以趁著忽必烈和阿裡不哥的內戰，西北地區的欽察汗國(基督教蒙古控制區)、察合台汗國(基督教蒙古控制區)、窩闊台汗國(基督教蒙古控制區)紛紛自立，此時尚在西亞進行西征的旭烈兀也準備自帝一方，不論忽必烈還是阿裡不哥都隻得到一部分宗王支持，

而沒有召開元太祖成吉思汗四子嫡系後裔參加的大忽裡台，因此忽必烈不被廣泛承認。　　於是，忽必烈將大汗在西亞的直轄地(阿姆河以西直到埃及邊境)封給旭烈兀換取旭烈兀的支持，旭烈兀建立伊兒汗國(其實旭烈兀留在西亞忽必烈也沒辦法，但忽必烈給了旭烈兀統治的合法性，從某種意義上就是告訴旭烈兀，你呀別回來了，波斯美女挺合適你的)。而則忽必烈將大汗在中亞的直轄地(阿爾泰山以西直到阿姆河的農耕和城郭地區)封給察合台汗阿魯忽換取阿魯忽的支持。而欽察汗國早在元定宗貴由和元憲宗蒙哥統治時期已經取得實際上基本獨立的地位。因為大蒙古國(蒙古帝國)的分裂，忽必烈實際管轄的政治版圖僅止中原地區、東北地區(包括整個黑龍江流域)、吐蕃地區(包括今青海、西藏等地)、蒙古草原全境，西伯利亞南部地區以及今新疆東半部。而這就是忽必烈帶給此後中國人最早的國家版圖，由此奠定了中國版圖的雛形。

　　由於公元1260年之1264年蒙古內戰，忽必烈無暇顧及中原漢地的政務，所以這時候就有一些早期歸附蒙古的漢族武裝勢力開始蠢蠢欲動，於是乎就在公元忽必烈爭奪汗位之際，位於山東的蒙古三大漢人武裝之一的“李璮”發動了差點改變中國歷史的兵變，史稱“李璮山東兵變”

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